Priv.-Doz. Dr. Simon Penner und assoz. Prof. Dr. Bernhard Klötzer
Nanostrukturierte Modell-Katalyse
Priv.-Doz Dr. Simon Penner
+43 (512) 507 58003
assoz. Prof. Dr. Bernhard Klötzer
+43 (512) 507 58004
Unsere Gruppe konzentriert sich auf das mechanistische Verständnis von Prozessen an der Grenzfläche zwischen Feststoff und Gas an Materialien, die für Reaktionen in der nachhaltigen Katalyse relevant sind, wie z. B. Methanoldampf- oder Methan-Trockenreformierung und die selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden. Die Materialien reichen von Oxid- über Metalloxid-Systemen bis hin zu intermetallischen Verbindungen und Legierungen. Durch die Kombination von Modellsystemen unter Ultrahochvakuum und (Pulver-)Materialien unter technologisch relevanten Bedingungen ist es unser Ziel, die „Druck“- und „Material“-Lücke in der Katalyse zu schließen. Unser Ansatz besteht ausschließlich darin, in situ und operando strukturelle und spektroskopische Techniken zu verwenden, um das Katalysatorverhalten unter nahezu realen Bedingungen zu untersuchen. Dieser interdisziplinäre Ansatz beinhaltet die Zusammenarbeit zwischen Forschern aus verschiedenen Bereichen, darunter Materialwissenschaften, Chemie, Physik und Ingenieurwesen.
Unterstöchiometrie an der A-Seite in einem Lanthan-Eisen-Mangan Perovskit erhöht die Reaktivität und N2 Selektivität in der selektiven katalytischen Reduktion von NO mit CO.
Das Projekt nützt gemischte Ionen- und Elektronenleiter einer neuen Klasse von hochgeordneten, chemisch und strukturell hochkomplexen Oxid-Materialien auf z. B. Lanthan-Kupfer-Mangan- oder Lanthan-Eisen-Mangan Basis zur in situ Aktivierung via Ausfällung von Metall-Partikeln und der Ausbildung einer Metall-Perovskit Grenzfläche. Die physikalischen und chemischen Eigenschaften dieser Grenzflächen können gezielt durch die Synthese gesteuert werden und diese haben deshalb das Potential, bestehende edelmetall-basierte Materialien in energie- und umwelt-relevanten Reaktionen, wie der selektiven katalytischen Reduktion von NO mit CO, zu ersetzen. Das zentrale Thema hierbei ist die strukturelle Stabilität/Steuerung bzw. die Aufrechterhaltung katalytisch wichtiger Eigenschaften (z. B. Sauerstoffvakanzen-Verteilung, Oberflächenchemie, Redoxchemie) unter Reaktionsbedingungen Durch die Möglichkeit, die Veränderung der Eigenschaften live unter Verwendung sogenannter in situ Methoden, d.h. per Charakterisierung unter Reaktionsbedingungen, mitzuverfolgen, ergeben sich neue Einblicke in das strukturelle und chemische Verhalten dieser Materialien und eine direkte Verbindung von physikalischen und chemischen Eigenschaften mit der Reaktivität.
Dieses Projekt befasst sich mit der Aktivierung von reaktivem Kohlenstoff während der Methantrockenreformierung. Zentrales Ziel ist ein verbessertes Design Kohlenstoff-resistenter Trockenreformierkatalysatoren auf der Basis von perovskit- und legierungs/intermetallbasierter Verbindungen mit erhöhter Langzeitaktivität und thermo-chemischer Stabilität. Durch die Wahl verschiedener intermetallischer und oxidischer Vorstufen kann die chemische und strukturelle Form der Kohlenstoff- Zwischenstufen innerhalb des Reaktionsnetzwerks der Methantrockenreformierung direkt gesteuert werden. Zentrales methodisches Leitbild ist die Charakterisierung der Katalysatoren im Arbeitszustand, d.h. die operando Charakterisierung, die die Verknüpfung von katalytischen mit strukturellen Eigenschaften entscheidend erleichtert.
Ni Ausfällung aus einem Sr2NiMoO6 Doppelperovskit während der Trockenreformierung von Methan und Ausbildung einer Ni-Doppelperovskit Grenzfläche (links) und Bildung von reaktivem Zirkoncarbid in einer Kohlenstoffdioxid-Methan Mischung während dem in situ Zerfall einer Ni-Zr Legierung und der Bildung einer Ni-ZrO2 Grenzfläche (rechts).
Festoxidzelltechnologien sind essentiell für die Speicherung erneuerbarer Energien und die Dekarbonisierung. Um diese Technologien voranzutreiben, ist das funktionale Verständnis elektrokatalytischer Materialien unter Hochtemperaturbedingungen unabdingbar. Operando-spektroskopische Untersuchungen, wie beispielsweise Röntgenphotoelektronenspektroskopie (NAP-XPS) nahe Umgebungsdruck, bieten Einblicke in die chemische Natur aktiver Arbeitselektroden, einschließlich der dynamischen Reaktion von Redoxzuständen und der Adsorbatchemie auf sich ändernde elektrochemische Bedingungen.
Dünnschicht-Modellzellen mit spektroskopisch zugänglichen TPB-Regionen zur Untersuchung von Grenzflächenzuständen und lokalen elektrochemischen Prozessen liefern Grundlagenwissen für die Weiterentwicklung erneuerbarer Energiespeichertechnologien.
Rasterkraftmikroskopische (A, D) und rasterelektronenmikroskopische (B, E) Aufnahmen einer Ni/8-YSZ Dünnschicht Modellzelle getempert bei 1073 K (links) und 1123 K (rechts). Energie-dispersive Röntgenmaps mit chemischer Information sind in C und F gezeigt. Höhenprofile in A and D liefern zusätzliche Information über die lokale Struktur der Ni Dünnschicht als Funktion der Temperatur.